En Magano, un plano paralelo al nuestro, residen unos grotescos monstruos conocidos como Impurezas. Los Exorcistas purifican estas apariciones malignas y con ello protegen a la gente, pero Rokudo Enmadou no tiene intención de ser uno de ellos, aunque haya nacido con un gran talento para serlo. Su desinterés no evita que un oráculo lo nombre "Twin Star Exorcist", un título que se otorga a exorcistas casados. Benio Adashino, la chica que recibe dicho título junto a Rokuro, está decidida a exorcizar a todas las Impurezas del mundo.